Thiên Thần Mắt Xanh lấy bối cảnh tương lai, khi công nghệ robot đã phát triển đến mức có thể thay thế con người trong nhiều công việc. Sakuya là một chàng trai không thích robot và kiếm sống bằng việc thu mua, sửa chữa đồ phế liệu. Một ngày nọ, khi đến một cơ sở nghiên cứu đã bị phá hủy để tìm linh kiện, Sakuya phát hiện một robot có ngoại hình giống con người đang nằm giữa đống đổ nát. Robot ấy không có ký ức, không biết mình là ai, cũng không biết mục đích hay nhiệm vụ của mình. Sakuya để cho nó tự quyết định con đường của mình, và robot chọn đi theo anh. Sakuya đặt tên cho nó là Haku. Từ đó, Haku bắt đầu sống bên cạnh Sakuya và tiếp xúc với nhiều con người khác nhau. Qua những mối quan hệ và cuộc sống thường ngày, Haku dần học hỏi, kết bạn và từng bước hình thành những cảm xúc giống con người, đồng thời mối quan hệ giữa Haku và Sakuya cũng ngày càng trở nên sâu sắc.